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油品中抗氧劑的研究進(jìn)展

文檔作者：歐陽平邢曉晨張賢明陳凌劉先斌夏炳均文檔來源：重慶工商大學(xué)		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2021年06月15日
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第45卷第3期
2016年3月
應(yīng)用化工
Applied Chemical Industry
Vo1．45 No．3
Mar．2O16
油品中抗氧劑的研究進(jìn)展
歐陽平，邢曉晨，張賢明，陳凌，劉先斌，夏炳均
(重慶工商大學(xué)廢油資源化技術(shù)與裝備教育部工程研究中心，重慶400067)
摘要：抗氧劑在油品中應(yīng)用歷史悠久，種類繁多。從油品氧化變質(zhì)和各類油品中抗氧劑應(yīng)用情況出發(fā)綜述了抗
氧添加劑使用的必要性及其在燃料油、潤滑脂、潤滑油中應(yīng)用的研究進(jìn)展，并指出抗氧添加劑向高溫、環(huán)保、高效、
復(fù)合等方向發(fā)展的趨勢。
關(guān)鍵詞：抗氧添加劑；潤滑油；潤滑脂；燃料油
中圖分類號(hào)：TQ 314；TE 624 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1671—3206(2016)03—0538—04
Advances in oil antioxidant
OUYANG ，XING Xiao—chen，ZHANG Xian—ruing，CHEN Ling，
LIU Xian—bin，XIA Bing-jun
(Engineering Research Center for Waste Oil Recovery Technology and Equipment of Ministry of Education，
Chongqing Technology and Business University，Chongqing 400067，China)
Abstract：Antioxidants used in oil has a long history and wide variety．The oil oxidation and all kinds of
oil antioxidant application condition are reviewed，the necessity of antioxidant additive used in the fuel
oil，lubricating oil and grease application research progress，and points out that antioxidant additive to high
temperature，environmental protection，high eficiency，the trend of the development direction，such as
composite．
Key words：antioxidant additive；lubricating oil；grease；fuel oil
石油經(jīng)過煉制等加工工藝生產(chǎn)出汽油、煤油、柴
油和潤滑油脂等多種石油產(chǎn)品，簡稱油品。由于油
品成分復(fù)雜，存在多種不飽和烴類等自身結(jié)構(gòu)缺陷
易受外界條件影響發(fā)生氧化反應(yīng)變質(zhì)，分解、聚合等
產(chǎn)生新物質(zhì)影響機(jī)械的正常運(yùn)轉(zhuǎn)，甚至造成嚴(yán)重的
腐蝕和磨損¨ ，而油品中抗氧劑的添加，可有效延
緩其因結(jié)構(gòu)缺陷發(fā)生的氧化連鎖反應(yīng)，不僅在一定
程度上節(jié)約了資源，還有效保護(hù)了機(jī)械設(shè)備。
油品中抗氧劑的添加，是通過防止自動(dòng)氧化連
鎖反應(yīng)、分解氧化過程中的過氧化物和鈍化金屬催
化氧化的方式來保護(hù)其使用性能?？寡鮿?，按功能
的不同可分為：鏈終止型抗氧劑、氫過氧化分解型抗
氧劑、金屬離子鈍化劑；按化學(xué)結(jié)構(gòu)不同可分為：酚
型抗氧劑、胺型抗氧劑、金屬螯合型抗氧劑、含氮雜
環(huán)型抗氧劑等類型 。常用的有二烷基二硫代磷
酸鋅(簡稱ZDDP)、二烷基二硫代氨基甲酸鉬(簡稱
MDTC)等硫代型抗氧劑，2，6一二叔丁基對(duì)甲酚
(T501)等酚型抗氧劑，二烷基二苯胺(T534)等胺型
抗氧劑，鉬酸酯等金屬螯合型抗氧劑，以及鑒于越來
越苛刻的環(huán)境與更高油品品質(zhì)的要求，應(yīng)運(yùn)而生的
苯并三氮唑類、咪唑啉類等新型無硫磷含氮雜環(huán)型
抗氧劑。
1 抗氧劑在燃料油中應(yīng)用
汽油、柴油、航空煤油、重油是常用的工業(yè)用燃
料油，其占石油化工產(chǎn)品中的90％ ，這些燃料油抗
氧劑主要為酚型和胺型，并多與抗爆劑、金屬鈍化
劑、清凈分散劑等復(fù)合加入油品中。
王偉等【刊利用3，5一甲酯和異辛醇通過有機(jī)錫
催化合成液體酚抗氧劑，利用TG—DTA(差熱分析)
考察其加入常用燃料油中的熱穩(wěn)定性，其在空氣中
損失質(zhì)量5％時(shí)的溫度和最大放熱峰分別比同條件
下的抗氧劑264高出86℃和103℃，表現(xiàn)出優(yōu)異的
熱穩(wěn)定性，同時(shí)分析老化過程中過氧化值、吸光度和
酸值，油品老化效率明顯減緩，液體酚能有效抑制過
氧化物生成速率、減少吸光度和穩(wěn)定酸值；2，6一二叔
收稿日期：2015-08—27
基金項(xiàng)目：教育部平臺(tái)科技資助項(xiàng)目(fykf201505)；重慶市科委科研項(xiàng)目(este2013jeyja50025，este2014yykfB90002)；重慶
市教委科研項(xiàng)目(KJ1400637，KJZH14210)；重慶工商大學(xué)青年博士基金項(xiàng)目(1352020)
作者簡介：歐陽平(1979一)，男，湖北荊州人，重慶工商大學(xué)副研究員，主要從事摩擦潤滑及油料應(yīng)用的研究。電話：
13678426358，E —mail：oyp9812@ 126．con
第3期 歐陽平等：油品中抗氧劑的研究進(jìn)展 539
丁基對(duì)甲酚(BHT)是燃料柴油中優(yōu)良的氧化安定
劑，朗盛公司(Lanxess)研制的生物柴油抗氧劑產(chǎn)品
Baynox的核心成分即為20％的2，6．二叔丁基對(duì)甲
酚(BHT)，其完全滿足生物柴油抗氧化標(biāo)準(zhǔn) ；與
Lanxess不同的是，HO阿斯巴爾、T博姆巴等通過研
究發(fā)現(xiàn)，將相同劑量的雙酚類抗氧劑如4，4’．亞甲
基一雙(2，6．二叔丁基苯酚)(抗氧劑4426)、2，2’一亞
甲基雙一(6一叔丁基4．甲基苯酚)(抗氧劑2246)等添
加到生物柴油中，油品表現(xiàn)出的抗氧化性能明顯優(yōu)
于BHT_9 ；不飽和酯類含量超過85％的生物柴油的
氧化安定性能一般，而將叔丁基對(duì)苯二酚(TBHQ)
和Ⅳ，Ⅳ．二亞水楊叉一1，一丙二胺(T1201)復(fù)合使用添
加入此類生物柴油，能顯著提高其抗氧化性能 ，
同時(shí)發(fā)現(xiàn)烯基丁二酰亞胺與2，5一二叔丁基對(duì)苯二
酚復(fù)合后有協(xié)同增效作用Ill ；燃料油抗氧劑又分為
固體抗氧劑和液體抗氧劑，固體抗氧化劑應(yīng)用普遍，
易于運(yùn)輸和存放，但也表現(xiàn)出一些劣勢，張曉云
等 】 和張春曉等[】。 通過研究發(fā)現(xiàn)液體抗氧劑加注
方便，且較固體抗氧劑能表現(xiàn)出更優(yōu)異的抗氧化
效率。
由此可見，復(fù)合酚類添加劑、有機(jī)金屬螯合劑和
液體酚類添加劑等在燃料油中能夠表現(xiàn)出優(yōu)良的抗
氧化、熱穩(wěn)定等性能，將成為燃料油抗氧添加劑發(fā)展
的趨勢。
2 抗氧劑在潤滑油中應(yīng)用
潤滑油由于自身結(jié)構(gòu)缺陷容易氧化變質(zhì)，或易
形成膠質(zhì)和油泥影響潤滑性能；或易形成漆膜附著
在金屬表面會(huì)嚴(yán)重影響發(fā)動(dòng)機(jī)的正常運(yùn)轉(zhuǎn)甚至損壞
發(fā)動(dòng)機(jī)；或生成有機(jī)酸腐蝕發(fā)動(dòng)機(jī)部件；或氧化反應(yīng)
帶來的水分增多或其他氧化產(chǎn)物，直接影響潤滑油
的性能和發(fā)動(dòng)機(jī)的正常工作，為保證發(fā)動(dòng)機(jī)效率以
及潤滑油使用壽命必須向其中加入抗氧添加劑E14]。
潤滑油中抗氧劑的發(fā)展由來已久，常用的潤滑
油抗氧劑種類很多，涵蓋了硫代型、酚型、胺型、金屬
螯合型、無硫磷含氮雜環(huán)型等多種。
硫代型抗氧劑屬于氫化氧化抗氧劑，常用的有
ZDDP、MDTC等，傳統(tǒng)潤滑添加劑ZDDP性能優(yōu)越
且應(yīng)用十分廣泛，它具有良好的抗氧化、抗腐蝕和抗
磨性能¨ J，但其中發(fā)揮主要作用的s、P容易形成
腐蝕和催化劑中毒，排放人環(huán)境中造成環(huán)境污染，國
際潤滑油標(biāo)準(zhǔn)化和論證委員會(huì)(ILSAC)在近年召開
的GF-4到GF一5等一系列會(huì)議中，討論要求將發(fā)動(dòng)
機(jī)中使用的潤滑油磷元素含量限制在≤0．02％ ，
ZDDP用量的減少削弱了潤滑油的抗氧化、抗磨等
性能，因此，需要研究無s、P的環(huán)保抗氧添加劑來
補(bǔ)償ZDDP減少的損失Ⅲj，將是未來潤滑油添加劑
的發(fā)展方向。
酚型抗氧劑即鏈終止型抗氧劑，通過酯化、酰胺
化、烷基化、大分子化、多酚化等方式可提高其抗氧
化性能，楊永壁H 將合成的液態(tài)酚酯型抗氧劑
(LEP)單獨(dú)和與其他類型抗氧劑復(fù)配使用時(shí)都可明
顯提高油品抗氧化性能，而當(dāng)與T534復(fù)配時(shí)效果最
好，以質(zhì)量比1：4總劑量1％加入油品為最優(yōu)；劉金
勝等¨ 將合成的新型酚酰胺抗氧劑AO．BIO應(yīng)用
于酸化油生物柴油、菜籽油生物柴油、B5和B20生
物柴油調(diào)和燃料中，通過Racimat法分別測定其抗
氧化性能，AO-BIO明顯優(yōu)于常見酚型抗氧劑，且加
劑量更少；薛衛(wèi)國等 對(duì)T501、L107、RHY505、
2246．S和RHY510五種酚類抗氧劑做了大量研究，
發(fā)現(xiàn)除RHY505外的其他添加劑可使Ⅱ類基礎(chǔ)油氧
化誘導(dǎo)期增長2—12倍，同時(shí)發(fā)現(xiàn)除L107外的其他
添加劑可使Ⅱ類基礎(chǔ)油起始氧化溫度提高11—
39 cC；胡建強(qiáng)等 u利用差示掃描量熱法和熱重實(shí)
驗(yàn)研究一種新型酚類大分子高溫抗氧劑PNX時(shí)發(fā)
現(xiàn)，PNX的分解溫度比單體酚提高了175 cc，且應(yīng)
用于植物潤滑油中對(duì)游離脂肪酸的形成有明顯的抑
制作用，即表現(xiàn)出優(yōu)良的高溫抗氧化性能。多元酚、
烷基酚、酚酰胺和大分子酚類等抗氧劑對(duì)基礎(chǔ)油有
良好的感受性并填補(bǔ)單酚的性能缺陷，表現(xiàn)出優(yōu)良
的抗氧化和熱穩(wěn)定性能 巧J。
胺型抗氧劑也屬于鏈終止型抗氧劑，其在高溫
用潤滑油中表現(xiàn)良好的感受性，但是存在生成沉淀
的趨勢和潛在的毒性問題，因此在應(yīng)用過程中受到
限制，常用的有二苯胺類，可通過烷基化、烷基芳胺
化明顯提高其抗氧化性能。張輝 2釗利用二苯胺、苯
基一 萘胺、C 烯烴烷基催化反應(yīng)制備出高效胺型抗
氧劑，具備極好的油溶性和對(duì)油的感受性，能有效抑
制高溫條件下油品的粘度增長，并顯著提高油品氧
化誘導(dǎo)期；晁綿冉等 通過無水氯化鋁催化二苯胺
分別和正己烯、正十二烯、苯乙烯反應(yīng)合成的烷基二
苯胺抗氧劑，熱重法分析可知，三種抗氧劑在高于
150℃時(shí)均具有較好的熱穩(wěn)定性，以l％劑量加人基
礎(chǔ)油便可使基礎(chǔ)油的氧化誘導(dǎo)期最高提至77倍，此
外，發(fā)現(xiàn)合成的鏈狀烷基二苯胺與T501和ZDDP表
現(xiàn)協(xié)同抗氧作用，而芳基二苯胺則相反；另外，二烷
基二苯胺、烷基Ⅳ-苯基一 ．萘胺等都是優(yōu)異的高溫抗
氧化劑，進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，其可通過與無灰型硫代氨
基甲酸酯、無硫磷的鉬酸酯和硼酸酯添加劑、堿金屬
鹽添加劑復(fù)配使用，有效提高抗氧化性能，并且不同
胺型抗氧劑的氧化耦合也能得到抗氧化性能大幅提
升的復(fù)合抗氧添加劑_2 。
應(yīng)用化工 第45卷
金屬螫合型屬于金屬離子鈍化劑，存在向心配
位體的變價(jià)金屬離子，能以最大配位數(shù)強(qiáng)烈的絡(luò)合
金屬離子，降低其氧化還原電位，把具有催化活性的
金屬離子變成惰性絡(luò)合物，從而表現(xiàn)出與受阻酚相
當(dāng)?shù)目寡趸阅?，常用的有機(jī)鉬酸酯、有機(jī)銅
鹽等。國內(nèi)外研究最多的即有機(jī)鉬和有機(jī)銅添加
劑。眾所周知，有機(jī)鉬添加劑具有優(yōu)良的減摩、抗
磨、極壓性能，其抗氧化性能一般，但將其與抗氧劑
復(fù)配使用，可使基礎(chǔ)油各性能表現(xiàn)優(yōu)良，張文鉦
等 對(duì)有機(jī)鉬添加劑的大量研究表明，三環(huán)鉬化合
物、鉬胺化合物、二烷基二硫代氨基甲酸鉬和有機(jī)鉬
等減摩、抗磨添加劑與常用抗氧劑復(fù)配加入150SN
中，不僅能讓基礎(chǔ)油的起始氧化溫度提高43—
73℃ ，還表現(xiàn)出十分良好的減摩性、抗磨性和清凈
性，這類集多種功能于一身的復(fù)合添加劑對(duì)節(jié)省燃
料、延長發(fā)動(dòng)機(jī)使用壽命具有重大意義；姚俊兵
深入研究了大量無磷有機(jī)鉬添加劑，發(fā)現(xiàn)鉬酸酯加
入基礎(chǔ)油中減摩效果可達(dá)50％ 左右，并且不會(huì)因?yàn)?
其發(fā)生氧化反應(yīng)而減弱，并且有機(jī)鉬添加劑能與胺
類抗氧劑表現(xiàn)良好的抗氧協(xié)同作用，提高自身2～3
倍的抗氧化性能，此外，無硫磷的鉬酸酯可有效抑制
高溫沉積物的生成；張俊彥等 副研究了多種有機(jī)銅
鹽，有機(jī)結(jié)構(gòu)不同，有機(jī)銅鹽抗氧化性能差異很大，
但都具有良好的抗氧化性能，國內(nèi)外學(xué)者多數(shù)認(rèn)為
cu 失去電子使過氧化自由基得電子而降低自身
催化活性達(dá)到抗氧化的效果，另一種則認(rèn)為是離子
交換反應(yīng)生成的Cu¨捕捉過氧化自由基終止反應(yīng)
進(jìn)一步進(jìn)行；連玉雙等 利用旋轉(zhuǎn)氧彈法和差示掃
描量熱法研究羧酸鈰配合物與烷基二苯胺(ADPA)
復(fù)合使用情況，發(fā)現(xiàn)羧酸鈰配合物本身抗氧化性能
較差，但與ADPA復(fù)合后可減少ADPA的消耗速率，
且當(dāng)以質(zhì)量比l：2總劑量0．9％復(fù)配加人油中可使
油的氧化誘導(dǎo)期增長80％ 以上，表明羧酸鈰和芳胺
類抗氧劑協(xié)同使用能大幅提高油品的氧化安定性，
接下來應(yīng)該加強(qiáng)對(duì)它們的研究。
無硫磷含氮雜環(huán)型不僅具有優(yōu)異的抗氧防腐性
能，且具有良好的極壓抗磨和摩擦學(xué)性能，又兼具毒
性小、無灰、耐高溫等多效性能-3 ，是一種新型的
環(huán)?？寡跆砑觿?。周茂林等 。 發(fā)現(xiàn)含氮雜環(huán)衍生
物雖然種類繁多，但因其多數(shù)內(nèi)部存在具致密化學(xué)
結(jié)構(gòu)的含氮雜環(huán)與極壓抗磨活性元素相結(jié)合的結(jié)
構(gòu)，所以都能表現(xiàn)出良好的抗氧防腐、抗磨減摩等性
能；王清華等 ¨的研究發(fā)現(xiàn)，1％ 的硼化含氮雜環(huán)添
加劑可有效減緩350SN基礎(chǔ)油的氧化反應(yīng)，使得沉
淀物和酸值變化明顯降低，且粘度變化少近1倍，同
時(shí)具有良好的抗磨、抗腐性能；仇建偉等 對(duì)含雜
環(huán)胺類化合物的研究發(fā)現(xiàn)，以0．25％劑量將酚類抗
氧劑(L135)、胺類抗氧劑(I57)、含雜環(huán)胺類衍生物
(BTPA)分別添加到HVIW H150基礎(chǔ)油中，BTPA
對(duì)基礎(chǔ)油有更好的抗氧化性能，使基礎(chǔ)油氧化誘導(dǎo)
期明顯長于其他幾類添加劑，因此改進(jìn)型的含氮雜
環(huán)胺類抗氧劑將是未來航空潤滑油的發(fā)展方向；歐
陽平等 4副利用多方法、多角度考察新型含氮雜環(huán)化
合物的多效性能發(fā)現(xiàn)，添加量l％ 時(shí)油液磨斑直徑
較液體石蠟基礎(chǔ)油降低30％ ～50％，高溫氧化的熱
失重溫度較T202提高20～25℃，含氮雜環(huán)化合物
表現(xiàn)出優(yōu)異的抗氧防腐、抗磨減摩多效性能，且更加
生態(tài)環(huán)保，將是未來潤滑添加劑發(fā)展的主要趨勢。
3 抗氧劑在潤滑脂中應(yīng)用
相比于潤滑油來說，潤滑脂消耗量小得多，但它
具有潤滑油和固體潤滑所不具有的一些特性，如特
殊的流變性，保持在潤滑部位不流失，密封防止灰塵
和雜質(zhì)進(jìn)入等，潤滑脂與潤滑油相似，同樣存在結(jié)構(gòu)
缺陷易發(fā)生氧化反應(yīng)變質(zhì) 。
潤滑脂中抗氧劑主要有復(fù)合金屬稠化脂、復(fù)合
非金屬稠化脂和酚胺類復(fù)合脂劑等。于唯_4 和付
蕾 發(fā)現(xiàn)雖然復(fù)合鋰基脂比鋰基脂作為潤滑脂各
項(xiàng)性能優(yōu)異，但兩者都易被氧化失效，而將其與胺
類、酚類抗氧劑復(fù)合后使用，能同時(shí)表現(xiàn)出減摩、抗
磨、抗氧等多效性能；劉大軍等 以納米氮化硅和
氮化鋁為稠化劑制備的潤滑脂，納米氮化硅潤滑脂
使油液表現(xiàn)出優(yōu)良的抗氧化性能，再與胺類和酚類
抗氧劑復(fù)合后，抗氧化性能力更上一層樓，而納米氮
化鋁潤滑脂本身抗氧性能較差，與胺類和酚類抗氧
劑復(fù)合后可明顯提高其抗氧化性能。
可見利用不同金屬基稠化合成的潤滑脂性能各
異，酚胺類、雙酚類添加劑協(xié)同使用和含氮添加劑的
引入使得各類潤滑脂表現(xiàn)出良好的氧化安定性和熱
穩(wěn)定性。
4 結(jié)束語
隨著我國工業(yè)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，而油品作為
“工業(yè)生產(chǎn)的血液”，毫無疑問將會(huì)應(yīng)用的愈發(fā)廣泛
與深入。并鑒于目前愈發(fā)苛刻的環(huán)保法規(guī)、尾氣排
放等環(huán)境安全問題，抗氧劑在油品中的應(yīng)用也會(huì)呈
現(xiàn)出新的發(fā)展趨勢。
在燃料油領(lǐng)域：①向多酚類抗氧劑發(fā)展。雙酚
和多酚類抗氧劑相比單酚有更優(yōu)異的性能；② 向液
體抗氧劑發(fā)展。制得的液體抗氧劑加注方便，與油
有更好的感受性，同時(shí)抗氧化效率更高。
在潤滑油領(lǐng)域：① 向無硫磷環(huán)保方向發(fā)展。硫
磷的加入可以增強(qiáng)其抗氧化等性能，但硫磷的排放
第3期 歐陽平等：油品中抗氧劑的研究進(jìn)展 54l
將對(duì)環(huán)境造成污染，加大對(duì)環(huán)保添加劑的研究是未
來發(fā)展的趨勢；②向大分子方向發(fā)展。通過烷基化、
多元化、芳化等方式研制出的多元酚、烷基化芳胺等
相比于單酚和小分子胺有更好的高溫抗氧化性能；
③向復(fù)合抗氧劑發(fā)展。不同酚類、胺類、金屬鈍化劑
以及酚和胺等多種復(fù)合方式不僅可以提高潤滑油的
抗氧化性能，并能表現(xiàn)出一定的抗磨減摩等多效
性能。
在潤滑脂領(lǐng)域：向復(fù)合抗氧劑發(fā)展。單一的金
屬脂基添加劑使用已不能滿足潤滑脂的發(fā)展，通過
與酚類、胺類抗氧劑的協(xié)同作用以及負(fù)載復(fù)合的方
式研究的多效復(fù)合抗氧劑，不僅熱穩(wěn)定性好，同時(shí)表
現(xiàn)優(yōu)異的抗氧化性能。
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