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FCC汽油加氫催化劑研究進(jìn)展

文檔作者：趙德明牟慶平欒波張建林文檔來(lái)源：山東京博控股股份有限公司技術(shù)開(kāi)發(fā)中心		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2021年03月11日
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第42卷 第4期
2013年4月
化工技術(shù)與開(kāi)發(fā)
Technology &amp;amp; Development of Chemical Industry
Vo1．42 No．4
Apr．2013
FCC汽油加氫催化劑研究進(jìn)展
趙德明，牟慶平，欒波，張建林
(山東京博控股股份有限公司技術(shù)開(kāi)發(fā)中心，山東濱州256500)
摘要：綜述了近年來(lái)國(guó)內(nèi)~bFCC汽油加氫催化劑的研究進(jìn)展，具體介紹了特定催化劑的物化陛能，并對(duì)不同催化
劑在工業(yè)試驗(yàn)中的加氫性能進(jìn)行了對(duì)比分析。通過(guò)數(shù)據(jù)可知，在保留傳統(tǒng)固定床反應(yīng)器的基礎(chǔ)上優(yōu)化現(xiàn)有的傳統(tǒng)型催
化劑，并引入硫化型負(fù)載催化劑或非負(fù)載型催化劑是加氫催化劑的重要研究方向。
關(guān)鍵詞：FCC汽油；加氫催化劑；對(duì)比；分析
中圖分類號(hào)：TE624．9 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1671-9905(2013)04-0033-05
1 概況
對(duì)FCC汽油的加氫改質(zhì)來(lái)說(shuō)，工藝流程及工藝
條件的選擇固然重要，但優(yōu)異的加氫改質(zhì)效果仍依
賴于具有良好反應(yīng)性能的催化劑。優(yōu)化的工藝流程
配置和工藝條件有利于充分發(fā)揮催化劑的潛能，同
時(shí)性能優(yōu)良的催化劑也將對(duì)工藝條件提出新的改進(jìn)
要求，兩者相輔相成。目前，在加氫催化劑研究開(kāi)
發(fā)方面較為突出的國(guó)外公司有Mobil、Intevep、UOP
和Mitsubishi等，國(guó)內(nèi)研究機(jī)構(gòu)有中國(guó)石化石油化
工科學(xué)研究院(RIPP)、中國(guó)石化撫順石油化工研究
院fFRIPP)和石油大學(xué)等。常規(guī)加氫脫硫催化劑以
SiO2、A12O 和SiO2．A12O 等多孔性物質(zhì)為載體，co—
Mo、Ni—Mo等作為活性組分，為單一的脫硫催化劑，
可通過(guò)深度加氫將汽油中的硫醇、噻吩和苯并噻吩
等物質(zhì)中的硫轉(zhuǎn)化為H S后除去。常規(guī)加氫脫硫
催化劑雖然脫硫效果良好，但會(huì)造成烯烴飽和，引起
辛烷值的嚴(yán)重下降。圍繞這一問(wèn)題，世界各大研究
機(jī)構(gòu)和公司開(kāi)發(fā)了一系列選擇性加氫脫硫催化劑。
1979年，Exxon公司研究和工程部就提出了對(duì)常規(guī)
Co—Mo／A1 O，加氫脫硫催化劑進(jìn)行部分失活預(yù)處理
以達(dá)到抑制烯烴加氫飽和活性，提高加氫脫硫選擇
性的目的，但研究不夠系統(tǒng)『1】。
Amoco公司的Kukes等人[2-31則認(rèn)為采用弱酸
性或無(wú)酸I生的活f生氧化鋁為載體，Co—Mo為主活性組
分，添加少量的Mg和堿金屬，可以獲得比以氧化鎂
為載體的催化劑更好的加氫脫硫選擇性及穩(wěn)定性。
Mitsubishi公司開(kāi)發(fā)了一種FCC汽油選擇性加
氫脫硫催化劑。該催化劑在常規(guī)Co—Mo／A1：O，催化
劑的基礎(chǔ)上做了兩點(diǎn)改進(jìn)，以抑制烯烴飽和和減少
辛烷值損失[4]：一是催化劑上負(fù)載了0．2％～3％(w
的K，以減少烯烴聚合，抑制積炭；二是采用表面適
量積炭的辦法對(duì)催化劑進(jìn)行改性，避免預(yù)硫化處理
后的新鮮劑因活性過(guò)高而導(dǎo)致的烯烴飽和、大量放
熱等現(xiàn)象的發(fā)生。
Mobil公司所開(kāi)發(fā)的兩種選擇性加氫脫硫催化
劑分別在Co．Mo／A1，O 的基礎(chǔ)上增加了ZSM．5和
MCM一22作為載體[5-6]，Co．MoZSM一5／A1，O 催化劑
具有原料適應(yīng)性廣、脫硫選擇性高及液體收率較高
等優(yōu)點(diǎn)，Co．MoMCM．22／A1 0 不僅可降低金屬負(fù)載
量，減少氫耗，還可達(dá)到脫硫，保持辛烷值的目的。
RIPP已成功地開(kāi)發(fā)出了FCC汽油選擇性加氫脫硫
催化劑RSDS．1【7】，該催化劑具有適應(yīng)性廣、活性穩(wěn)定
性好和選擇性高等優(yōu)點(diǎn)。
在FCC汽油選擇性加氫脫硫催化劑的制備過(guò)
程中，堿金屬如Na、K、Li等，堿土金屬如Mg、Ba、
ca等，鑭系稀土如In、ce等，以及ⅢB族金屬如Sc
和Y等或其化合物，均可作為助劑添加到催化劑中，
以提高催化劑的加氫脫硫選擇性。I B族金屬銅添
加到含K的催化劑中，可使催化劑的選擇性隨脫硫
率的上升而快速下降的趨勢(shì)變得平緩，從而實(shí)現(xiàn)高
脫硫率條件下的高選擇性[8-1210
2 FCC汽油加氫催化劑簡(jiǎn)介
2．1選擇性加氫脫硫催化劑
2．1．1 FH．98型催化劑
FH．98型催化劑由撫順石油化工研究院研制，
作者簡(jiǎn)介：趙德明(1984-)，男，碩士，助理工程師，從事催化材料研發(fā)工作，E-mail：zhaodeming1001@163．tom
收稿日期：2013．01．22
化工技術(shù)與開(kāi)發(fā) 第42卷
溫州催化劑總廠生產(chǎn)，催化劑的化學(xué)組成和物化性
質(zhì)見(jiàn)表1。
表1 FH-98型催化劑的化學(xué)組成和物化性質(zhì)
催化劑 FH．98
化學(xué)組成，w
W ．No—Ni
助劑
物化性質(zhì)
粒度／mm
形狀
孔容／mL·g-
比表面積，rn2·
堆積密度／g·mL-
機(jī)械強(qiáng)度／N·cm
32
3±0．5
在采用大慶焦化一常頂混合汽油進(jìn)行加氫的試
驗(yàn)中，F(xiàn)H-98為催化劑，比例為焦化汽油：常頂汽油
=1：1，原料油及不同工藝條件下的主要性質(zhì)見(jiàn)表2。
表2 原料油與不同工藝條件下產(chǎn)品的主要性質(zhì)
油品性質(zhì) 產(chǎn)品l產(chǎn)品2 產(chǎn)品指標(biāo)
注：產(chǎn)品1工藝條件：壓力2．2 MPa， 空速1．5 h- ， 氫
油比350：1，溫度249~C；產(chǎn)品2工藝條件：壓力2．2
MPa，空速2．0h～，氫油比300：1， 溫度260~(2
2．1．2 RN一1型催化劑及RAs．2脫砷劑
大慶石油化工總廠300kt·a 汽油加氫精制裝
置是為大慶乙烯裝置提供裂解原料的配套工程，其
原料以焦化汽油與常頂汽油(60：40)的混合物為
主，選用石油化工科學(xué)研究院研制、長(zhǎng)嶺煉油化工廠
催化劑廠生產(chǎn)的RN一1精制催化劑。根據(jù)大慶油砷
含量高的實(shí)際情況，為保護(hù)RN．1催化劑，延長(zhǎng)其使
用壽命，在該裝置主加氫反應(yīng)器前加一脫砷反應(yīng)器，
脫砷劑選用石油化工科學(xué)研究院最新研制的RAs．2
脫砷劑。為防止催化劑床層頂部結(jié)焦，RN．1催化劑
和脫砷劑床層頂部分別裝填了石油化工科學(xué)研究院
最新推出的RP．1活性支撐劑，其相關(guān)Jl生質(zhì)見(jiàn)表3及
表4。
表3 RN．1精制催化劑與RAs．2脫砷劑主要性質(zhì)
表4 大慶石化摻6O％焦化汽油的混合原料加氫精制的原料油
及產(chǎn)品性質(zhì)
2．1-3 HPL．1型催化劑
長(zhǎng)春惠工催化劑有限責(zé)任公司加氫精制催化劑
研發(fā)中心采用新開(kāi)發(fā)的HPL．1型催化劑，對(duì)直餾石
腦油預(yù)加氫提供催化重整原料、焦化汽油加氫精制
2 章 卯
～ 葉0 l ～ 1
¨ 《《 《
第4期 趙德明等：FCC汽油加氫催化劑研究進(jìn)展 35
生產(chǎn)化工原料等進(jìn)行了一系列加氫精制應(yīng)用試驗(yàn)，
并與國(guó)內(nèi)外幾種典型加氫精制催化劑做了對(duì)比。實(shí)
驗(yàn)結(jié)果表明，HPL．1型催化劑加氫脫硫效果甚佳，適
用于直餾石腦油和焦化汽油的加氫精制，可在較低
的壓力和較高的空速下長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)，能實(shí)現(xiàn)催化
劑的更新?lián)Q代，提高煉油廠的經(jīng)濟(jì)效益。HPL一1催
化劑已首次在撫順石化分公司石油二廠焦化汽油加
氫裝置上工業(yè)應(yīng)用，結(jié)果表明該催化劑活性高，反應(yīng)
器人口溫度較過(guò)去使用過(guò)的催化劑低25。c，加氫產(chǎn)
品的指標(biāo)遠(yuǎn)低于該廠工藝卡規(guī)定的產(chǎn)品質(zhì)量要求，
HPL 1催化劑的物化性質(zhì)見(jiàn)表5，與國(guó)內(nèi)參比劑加
氫活性對(duì)比見(jiàn)表6。
表5 HPI_ 1催化劑的物化性質(zhì)
催化劑HPL．1
化學(xué)組成／wt％
W O3
MoO3
Ni0
P
物化性質(zhì)
粒度直徑× 高度／mm
外觀形狀
孔容／mL·gI
比表面積／m ·g
堆積密度／g·mL-
機(jī)械強(qiáng)度／N·cm
19．2
11．75
5．12
2．65
表6 HPL．1與國(guó)內(nèi)參比劑加氫活性對(duì)E
由表6可見(jiàn)，幾種催化劑隨著氫分壓和反應(yīng)溫
度的增加，其脫硫率和烯烴飽和率都增加，但在相
同的條件下，反應(yīng)溫度的變化則起主導(dǎo)作用。也可
看出，這種高硫焦化汽油經(jīng)加氫精制后，其脫硫率
為73％～82．5％，加氫精制后汽油的硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)為
215～315 g·g- ，而烯烴飽和率都在93％一99％。對(duì)
比結(jié)果說(shuō)明，HPL-1催化劑性能優(yōu)于RN一1和481．3。
2．1．4 SD一1、SD一2型催化劑
SD．1、SD．2是中國(guó)石油大慶化工研究中心開(kāi)發(fā)
的新一代石蠟加氫催化劑，其相關(guān)物性指標(biāo)見(jiàn)表7。
因大慶石化公司煉油廠汽油加氫裝置精制裝置預(yù)反
應(yīng)器壓差升高，需更新催化劑，但汽油加氫精制催化
劑DZG．10缺貨，經(jīng)技術(shù)分析，裝入石蠟加氫催化劑
SD一1、SD一2，運(yùn)行2月內(nèi)，床層壓差上升平穩(wěn)，產(chǎn)品
質(zhì)量合格，具體指標(biāo)見(jiàn)表8。
SD一1、SD一2用于汽油加氫裝置預(yù)反應(yīng)器是可行
的，尤其是在主反應(yīng)器催化劑處于使用壽命末期，活
性很低的時(shí)候，能延緩系統(tǒng)壓差上升速率，有效延長(zhǎng)
裝置運(yùn)行周期，降低裝置能耗。
表7 SD．1、SD一2催化劑物性指標(biāo)
表8 原料油及石腦油化驗(yàn)分析數(shù)據(jù)
草o D ．n
6 ll一 (
36 化工技術(shù)與開(kāi)發(fā) 第42卷
對(duì)于選擇性加氫脫硫(脫硫，保持烯烴)而言，
催化劑載體以A12O3為主，適量加入MgO、MCM．22
和ZSM．5，金屬組分以Co—Mo、Ni-Mo為主，堿金屬、
堿土金屬及鑭系稀土為輔。選擇性加氫脫硫活性的
改善主要依賴于調(diào)整金屬原子比和金屬組分含量，
載體孔結(jié)構(gòu)及酸陛調(diào)變(引入沸石、氧化鎂、堿金屬
及氧化鋁自身調(diào)變)。
2．2 FCC汽油辛烷值恢復(fù)催化劑
選擇性加氫脫硫催化劑可在一定的脫硫率下抑
制烯烴飽和以減少辛烷值的損失，但對(duì)硫含量很高
的FCC汽油或FCC重餾分油，往往需要深度加氫才
能達(dá)到嚴(yán)格的清潔汽油標(biāo)準(zhǔn)的含硫要求。伴隨著深
度加氫，烯烴飽和生成烷烴，辛烷值下降不可避免。
因此，對(duì)FCC汽油加氫脫硫后，仍需進(jìn)行辛烷值恢
復(fù)處理。目前相關(guān)研究主要集中在ZSM一5、MCM．
22及B沸石催化劑上。Intevep公司開(kāi)發(fā)了以加氫
異構(gòu)為主的脫硫、降烯烴催化劑CoMoP／A1 O +GaCr／
HZSM 一5【l31。
Mobil公司也對(duì)以ZSM一5為主的辛烷值恢復(fù)催
化劑進(jìn)行了深入的研究[1 ，發(fā)現(xiàn)此類催化劑的酸催
化活性不能太高，否則將導(dǎo)致過(guò)度裂解反應(yīng)的發(fā)生，
從而降低汽油餾分產(chǎn)物的收率。理想的酸陛應(yīng)保證
適度裂化、分子重排等恢復(fù)辛烷值反應(yīng)的發(fā)生。為
減少沸石表面酸性位上的烷基轉(zhuǎn)移、烷基化物聚合
等副反應(yīng)的發(fā)生，必須降低表面酸性位的數(shù)量，所采
用的方法可為浸漬、離子交換、水熱處理、表面堿性
物質(zhì)中毒及二羧酸處理等方法，其中最優(yōu)的方法為
二羧酸處理，這樣可使表面酸性位減少60％，而催
化劑的綜合活性基本不變。據(jù)此，Mobil公司開(kāi)發(fā)
了NiZSM一5／A1 0 催化劑，含Ni約1．0％(w ，分子篩
與氧化鋁比例為65：35，實(shí)現(xiàn)了脫硫、降烯烴和辛
烷值損失最小的目標(biāo)n扣 。
對(duì)于FCC汽油辛烷值恢復(fù)而言，催化劑載體以
ZSM 5、MCM．22及B沸石為主，金屬組分以c0、
Mo、Ni和ca等為主。雖然上述3種沸石基催化劑
各有其優(yōu)勢(shì)，但也都有明顯的不足之處，因此適宜比
例的三者組合或復(fù)合有望取長(zhǎng)補(bǔ)短，在辛烷值恢復(fù)
方面做出貢獻(xiàn)。
3 研究展望
新型催化劑的開(kāi)發(fā)，應(yīng)以脫硫、烯烴適度飽和、
保持辛烷值為目標(biāo)，這必然涉及到選擇性加氫脫硫
和辛烷值恢復(fù)兩方面問(wèn)題。因此，借鑒現(xiàn)有FCC汽
油加氫改質(zhì)催化劑的研究經(jīng)驗(yàn)是非常必要的。具體
來(lái)說(shuō)，(1)選擇合適的金屬組分負(fù)載在適宜孔徑的氧
化鋁上，并調(diào)變金屬原子比，以實(shí)現(xiàn)脫硫、烯烴適度
飽和的目標(biāo)；(2)以B拂石與ZSM一5組合或復(fù)合分
子篩為載體，負(fù)載Co—Mo，Ni．Mo等有助于高度異構(gòu)
化、適度芳構(gòu)化反應(yīng)的金屬組分，實(shí)現(xiàn)辛烷值損失最
小的目標(biāo)；(3)依據(jù)原料油性質(zhì)及產(chǎn)品要求，將(1)、(2)
中的催化劑按適宜比例組合，使產(chǎn)品質(zhì)量滿足清潔
汽油標(biāo)準(zhǔn)。在加氫裂化催化劑的研究中，應(yīng)主要以
Y、B、ZSM 5等常用沸石分子篩的改性技術(shù)，新型
沸石分子篩催化材料的研究和開(kāi)發(fā)，介孔中孔沸石
分子篩(如MCM-41等)，超細(xì)晶粒沸石分子篩(如原
位晶化法制備納米沸石分子篩)為發(fā)展方向。
在汽油催化加氫技術(shù)中，在催化劑方面，國(guó)外催
化劑普遍脫硫深度不夠，催化劑失活周期長(zhǎng)；而國(guó)內(nèi)
催化劑則有較強(qiáng)的深度加氫脫硫能力但失活周期較
短，制約了工業(yè)生產(chǎn)。因此在保留傳統(tǒng)固定床反應(yīng)
器的基礎(chǔ)上，可以考慮采用現(xiàn)有傳統(tǒng)型催化劑的優(yōu)
化，并結(jié)合硫化型負(fù)載催化劑或非負(fù)載型催化劑的
引入。在加氫工藝的升級(jí)中，國(guó)外技術(shù)大多不適用
于我國(guó)的油品現(xiàn)狀，中石化獨(dú)家引入的S-Zorb技術(shù)，
反應(yīng)過(guò)程中不產(chǎn)生H s，烯烴飽和少，辛烷值損失較
加氫少，可生產(chǎn)硫含量< 10 g·g 的低硫汽油，然
而卻需要對(duì)現(xiàn)有裝置進(jìn)行較大改造，對(duì)于企業(yè)來(lái)說(shuō)
經(jīng)濟(jì)價(jià)值不明顯，并不是最佳選擇，但可以作為技術(shù)
儲(chǔ)備。綜上，我們應(yīng)更加傾向于對(duì)現(xiàn)有裝置的綜合
利用，節(jié)約成本從而爭(zhēng)取更高的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。
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ZHA0De--ruing,MUQing-ping,LUANBo,ZHANGJian·-lin
(Technological Development Center,Shandong Chanbroad Holding Co．Ltd．，Binzhou 256500，China)
Abstract：The research progress for FCC gasoline hydrogenation catalyst was summarized，specifically introduced the specific
physical and chemical properties of the catalyst．Industrial test on different catalysts in hydrogenation process was analyzed．It could
be concluded that improved existing traditional catalyst or the combination of supported or unsuppo~ed sulfide type catalyst was introduced
into the hydrogenation process，was the important research direction while retaining the traditional fixed bed reactor．
Key words：FCC gasoline；gydrogenation catalyst；compare；analysis
(上接第24頁(yè))
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Study Progress on Paint Stripper of Aircraft Surface
WANG Yi1 YAN Jiel TANG Kail．
ZHA0 Zheng-donge,
WANG Xiu．1i1
(1．College ofMaterials and Chemical Engineering，Sichuan University ofScience&amp;amp; Engineering，Zigong 643000，China；
2．Haohua Honghe Chemical Co．Ltd．，Zigong 643000，China)
Abstract：The characteristics，requirements，principles and investigation situation of aircraft paint stripper were introduced．The do—
mestic research situation of paint removel was mainly explained．The direction of investigating was changed from mainly containing
toxic or volatile solvents such as methylene chloride，benzene，phenol to mainly containing environmentally-friendly solvents such
as alcohols，glycol ethers，ketones，and esters．In accordance with its development，the direction of future development of aircraft
paint stripper was that was taken environm ental friendly solvent or the similar material compound as the main solvent，along with
other materials．And investigation of stripping equipment was imperative．
Key words：aircraft；paint strirIer；environm entally-friendly；stripping equil：lment

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